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核探测技术的重要突破——大亚湾中微子实验掺钆液体闪烁体的研制

时间:2024-02-04

        大亚湾反应堆中微子实验采用掺钆液体闪烁体(Gd-LS)作为探测中微子的靶物质,其性能是实验成功的关键。中国科学院高能物理研究所的研究人员经过艰苦攻关,制备出一种新型Gd-LS,性能指标居于国际领先水平,消除了大亚湾中微子实验最大的不确定性,同时也提高了中国在核探测器研制方面的国际地位。

        2015年11月9日,有“世界第一科学巨奖”之称的“突破奖”2016年获奖名单在美国宇航局艾姆斯研究中心揭晓。因中微子振荡的基础研究和发现,揭示了可能远远超越标准模型的新前沿,以中国科学家为主的大亚湾反应堆中微子实验与另外4个中微子实验团队分享了基础物理学奖,这是中国科学家首次获得该奖项。大亚湾中微子实验结果还被《科学》杂志评选为2012年世界科学十大进展之一,并获得2016年度国家自然科学奖一等奖,这个自然科学领域最受瞩目的奖17年来曾9度空缺。

        中微子是一种不带电、质量极其微小的基本粒子,共有3种类型。据预测,中微子有一种特殊的性质,即它可以在飞行中从一种类型转变成另一种类型,称为中微子振荡。原则上,3种中微子之间相互振荡,应该有3种模式。其中的两种模式已先后被发现,而第3种振荡模式,即最后一个未知的混合角(θ13)一直未被准确测定。θ13数值的大小决定了未来中微子物理研究方向,并与宇宙“反物质消失之谜”有关,因此成为当今中微子物理研究的热点。2003年前后,国际上先后提出了包括大亚湾中微子实验在内的8个精确测定θ13的实验方案。     

       大亚湾反应堆中微子实验利用中微子在掺有0.1%稀土元素钆的有机液体闪烁体中发生的反β衰变来探测核反应堆释放出的中微子。制备高性能的Gd-LS是该实验最大的技术难点,也是成功的关键。实验要求Gd-LS光学透明、光产额高、长期稳定并与容器兼容。此前的法国CHOOZ中微子实验就是因为Gd-LS变浑浊而不得不提前终止。     

        大亚湾中微子实验团队由来自中、美、俄等国的科研人员组成。在与其他中微子实验团队竞争的同时,也面临着激烈的内部竞争。要获得实验的主导权,必须掌握关键技术,其焦点就是Gd-LS的配方。美、俄参与Gd-LS研制的人员分别来自布鲁克海文国家实验室(BNL)和杜布纳联合核子研究所(JINR),具有丰富的经验,而且美方很快就拿出了初步的方案。而中国Gd-LS的自主研究自20世纪90年代就已中断,全部依赖进口产品。尽管联系了国内多个相关研究单位,但由于Gd-LS研制的难度大、经济效益不显著等原因,无人愿意接手,因而中方在竞争中一开始就处于极为不利的地位。

        θ13数值的准确测定在基础物理领域意义重大,但其中的技术难点——Gd-LS的研制却是一个纯粹的化学问题。2005年1月,担任大亚湾中微子实验中方负责人的中国科学院高能物理研究所(以下简称高能所)王贻芳所长和曹俊研究员来到高能所核分析室,与时任核分析室主任魏龙、重点实验室副主任张智勇等座谈,希望在低本底放射性测量方面提供帮助,同时介绍了Gd-LS研制的被动局面。张智勇副主任曾就读于北京师范大学化学系和北京大学技术物理系,攻读硕士和博士学位期间,从事配位化学和核药物化学研究。虽然此前从未接触过Gd-LS方面的工作,但他敏锐地意识到配制高性能Gd-LS的关键在于寻找合适的有机配体,制备溶于液闪溶剂的稳定的钆络合物。尽管这项工作充满不确定性,还要暂停自己正在从事的毒理学方面的研究,但强烈的使命感和在稀土配位化学及放射化学方面的知识积累让他有决心和信心在一个全新的研究领域与美、俄同行一争高下。在魏龙主任的大力支持下,张智勇向王贻芳所长等表达了参与Gd-LS研制的愿望,很快,他便作为Gd-LS研制组的中方代表全身心投入了工作。按照约定,在Gd-LS研制组中,中、美、俄三方是竞争性的合作关系,首先各自独立研制,然后评选择优,选择最佳配方,最终三方合作生产。

        根据软硬酸碱理论,稀土元素钆易于与通过氧、氮配位的硬碱类配体形成稳定络合物。经过理论分析,张智勇选择了有机羧酸、有机膦和β-二酮三类10种配体作为候选。通过比较不同配体所形成络合物的溶解性、稳定性、溶液透明度和对发光物质发光效率的影响,最终确定3, 5, 5-三甲基己酸为配体。同时将2, 5-二苯基噁唑和对-双-(σ-甲基苯乙烯基)苯分别用作第一和第二发光物质,烷基苯为液闪溶剂,加入抗氧化剂以进一步保持液闪稳定。与国外同期研发的几个方案相比,这一配方具有高稳定性、高安全性、高透明度和高发光效率、易于大规模生产等优点。随后的700 升小模型模型实验证明张智勇等研制的Gd-LS完全符合大亚湾实验要求。

        在Gd-LS研制组中,俄方合成的钆络合物由于在液闪溶剂中达不到要求的溶解度而被迫放弃,而美方和中方一直相持不下。为了尽快确定Gd-LS的配方,大亚湾实验国际合作组决定采用第三方检验的方法,即由BNL和高能所的研究人员在香港各自制备50 升Gd-LS,由香港大学进行性能检测。2007年6月底,张智勇和博士生丁雅韵来到香港大学,用一周时间完成了Gd-LS的配制。一个月后,在大亚湾中微子实验国际合作组第九次会议上,香港大学公布了检测结果。高能所配制的Gd-LS在最关键的性能制标——衰减长度的长期稳定性方面,远好于BNL的样品。据此,合作组正式宣布采纳高能所的Gd-LS配方,Gd-LS研制生产工作从此由中方主导,美俄配合。

        依据此配方,由高能所的科研人员主导研制了大规模生产设备,进行了工艺优化与中试。2011年初完成了目前国际上最大规模185吨Gd-LS的生产,并灌入8个中微子探测器。

        2012年3月,大亚湾实验在激烈的国际竞争中率先发现新的中微子振荡现象,精确测定了中微子混合角θ13,这是中国本土首次测得的粒子物理学基本参数。大亚湾实验运行至今,Gd-LS性能保持稳定,消除了该实验最大的不确定性,是最终取得重大成果的关键,也是该项目最主要的创新点之一。Gd-LS的研制工作同时提高了中国在核探测器研制方面的国际地位,高能所制备的Gd-LS目前已出口核科学研究大国俄罗斯,同时用于中国另一重大基础科学设施——中国锦屏地下实验室的中子本底测量。掺钆液体闪烁体的研制工作也因此获得了2015年度北京市科学技术奖二等奖,获奖人为:张智勇、丁雅韵、周莉、王瑞光、刘金昌、曹俊、王志民、关梦云、钟玮丽、路浩奇。

作者:张智勇

张智勇,博士生导师,中国科学院高能物理研究所多学科研究中心研究员。2016年入选“中国科学院特聘研究员”计划,现任中国毒理学会纳米毒理学专业委员会副主任委员、中国物理学会同步辐射专业委员会常务委员、中国科学院放射化学专家委员会委员、中国稀土学会农医专业委员会理事、中国核学会核化学放射化学分会常务委员、中国核学会同位素分会理事、《核化学与放射化学》、《分析试验室》编委、《同位素》常务编委。主要从事核分析技术应用研究,独立研制了新型掺钆液体闪烁体,解决了反应堆中微子探测的重大技术难点。       


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